Sintesis silikon nitrida pertama kali dilaporkan pada tahun 1857 oleh Henri Edouard Saint-Clair Deville dan Friedrich Wöhler. Dalam sintesis mereka, wadah dengan silikon ditempatkan di wadah yang diisi dengan karbon dan dipanaskan untuk mengurangi penetrasi oksigen. Mereka melaporkan suatu produk yang mereka sebut silikon nitrida, tetapi tidak dapat menentukan komposisi kimianya.
Pada tahun 1879, Paul Schützenberger memperoleh produk dengan memanaskan silikon yang dicampur dengan bahan pelapis (pasta yang dapat digunakan sebagai liner wadah yang diperoleh dengan mencampur arang, briket batubara, atau coke dengan tanah liat) dalam tungku ledakan dan melaporkannya sebagai senyawa dengan Si3N4. Pada tahun 1910, Ludwig Weiss dan Theodor Engelhardt memproduksi Si3N4 dengan memanaskan silikon unsur dalam nitrogen murni. Pada tahun 1925, Friedrich dan Sittig disintesis silikon nitrida dengan memanaskan silikon dioksida dan karbon dalam atmosfer nitrogen untuk 1250-1300 derajat menggunakan pengurangan termal karbon.